国立成都大学是四川的第一所大学，被称为西南地区“民主与科学的堡垒”，它在四川的教育史上有着极其重要的意义。1926年至1930年，张澜任国立成都大学校长。虽然张澜不是成都大学的创始者，但成都大学的真正确立与发展，张澜功勋卓著。张澜执掌成都大学，是他教育生涯中尤为精彩的一章。
1926年4月6日，张澜正式就任成都大学校长，全体师生举行了隆重的欢迎大会，刘湘、刘文辉、赖心辉、邓锡侯等四川军界及政界要员以及四川的知名人士齐聚一堂，向张澜表示祝贺。
张澜就任校长后，首先提出了“打开夔门，欢迎中外学者来川讲学”的口号，以广揽人才。在张澜看来，学校教师素质的高低直接决定了学校教育的层次与水准，这是办好学校的关键之一。基于这一目的，张澜在聘任各科系教师时，不论教师的政治信仰如何，其来自何党何派，学历出自何校，来自何省何国，惟才是举。这样，在成大的教师队伍中，既有共产党员，也有国民党员，还有其他党派人士。他对于社会科学与自然科学两方面的教师聘用上都同样重视。在自然科学方面，数学系的魏时珍，生物系的罗世疑、周太玄，化学系的曹四勿、林兆宗等，皆为当时国内著名的教授。在社会科学方面，中文教授有向楚、蒙文通、吴虞、林思进、余苍一等，教授《文学概论》的李人，教授《历史》的叶秉诚，教授《经济学》的张禹九等，也皆为当时学界名流。张澜聘用人才还有一大特点，即少长咸集。日本东京大学化学系毕业的曾济实，年仅26岁即被聘为教授，并任系主任。在聘用外教方面，外国教师28人，英美各占一半。
张澜就任成都大学校长时间虽短，但组建了一个群贤毕至、各方人才齐备的高素质教师阵容，在当时教育部立案的21所国立大学里排名第7。对于当时交通极不便利，信息相对闭塞，地处西部边陲的成都，能够建立如此规模的普通大学，实属不易之事，由此可见张澜在教育上的才能与在教育界的名望。
张澜兼收并蓄招纳人才的同时，在学校人员聘用制度上采用公开的聘用方式，组建聘任委员会，学校师资等方面的人员任免由该委员会负责执行。委员会聘用人员的议决准则本于《国立成都大学教员延聘细则》。聘任委员会由校长、教务长、总务长、系主任、院长及教授代表组成，议决方式为投票表决方式，以票数多寡决定取舍。委员会在每学期即将结束前开会，讨论和评定下一学期新聘教师的资格才能，以及待遇等问题。学校的高级职员同样须经过委员会审查核定后方能聘用。公正贤明的选人方针与严格有效的用人制度，使学校教职员工的整体素质得到充分的保证，避免了任人惟亲、不合格教员滥竽充数等不良现象的发生。同样，张澜在聘用人才上不拘一格，以民主办学为准则，保证了成都大学师资队伍的强盛实力得以不衰。
在建立优质师资队伍的同时，从教育的根本目的在于育人出发，张澜对学科和课程设置诸方面也大胆进行革新。1926年，成都大学首次招收本科生。除原有的文预科及理预科外，成都大学设置的各个科系都开始招收本科生，包括中文系、英文系、哲学系、政治系、历史系、数学系、物理系、化学系、生物系、教育系等。这是成都大学系级制的开始，至1930年，成都大学的系级制发展为院系制，此时，本科生的人数较之1926年时的96名已有大幅度上升，据统计，1929年时即有本科生1344人。在课程设置上，分为必修科与选修科两个大类。选修科目较之于必修科目多，而且科目涉及面广，这样为每一名学生各自的特长和兴趣提供了广阔的选择空间，使在某方面学有所专的学生得以尽快成长起来。
张澜遵循民主办校的精神，对于校制也大胆进行改革。张澜亲自主持制定了《国立成都大学组织大纲》，大纲中规定，由校长、教务长、各科学长、总务长、斋务长、系主任、部主任以及图书馆馆长组成校务会议，它是学校的最高权力机构，校务会议有实施决定各科系及校部机构的设置、变更和撤销，审核学校预决算，制定、修整和废止学校规程的权利。大纲中还规定校长要定时召开各科系教授会议、教务会议、事务会议，以利于在发现学校工作中出现的问题后能够及时予以解决。为保障教职员工利益和调动教职员工的积极性，学校制定了《教职员薪俸规程》和《教员延聘细则》；根据各科系的特点，还制定了文、理、法科通则。在张澜的努力下，成都大学在民主办校的精神指导下，一整套完整的学制制度得以建立，并力行实施。
当时的成都大学，可以说是各类思想流派与党派的汇集地。张澜曾在成大公开表示，要学习蔡元培北大办学的思想和方法，崇尚学术思想自由，形成学校自由民主的讨论氛围，以追求真理为目的。张澜允许教师们按照自己的思想和观点来讲授课程。杨伯凯运用马克思主义理论讲授社会学，阐述人类社会历史的发展规律及社会主义革命的原理。张禹九在讲经济学时，讲演马克思《资本论》的剩余价值学说。在那个时代宣讲共产主义学说，是冒天下之大不韪的事，但张澜却予以支持，他说：“殊不知我们是研究学问，不是去加入政治团体。我们研究学问底人，只问是真理不是真理，合科学不合科学，绝不应该因为避免时忌，就不去探究经济真理。并且社会主义经济学近来在各国大学中，都也有多人研究它了。即如戴季陶先生翻译《资本论解说》，胡汉民先生介绍马克思《经济学入门》，并不能说他们就是共产党。‘反共’是另一个问题，我们不能拿反共来作为一种遮蔽真理底成见。”在张澜看来，做学问与搞政治不能混为一谈，做学问以追求真理为目的。正是出于这样一个观点，张澜对于持有国民党和国家主义派思想的教授宣讲他们的政治观点和唯心主义学说，也不持反对态度。
对于学生们，张澜则提倡和支持他们组织学术团体及出版刊物。学生中有共产党领导的“社会科学研究社”，有国民党领导的“健行社”，有青年党领导的“惕社”，学校每年拨经费二百元，让他们各自出版刊物；又经常聚三派于一堂，任其自由演讲辩论。成都大学许多科系都有自己的刊物和团体：教育系有《现代教育》杂志和“教育学会”，历史系有《史学杂志》和“史学研究会”，经济系有《经济科学杂志》和“经济学会”，中文系有《文学汇刊》和“中国新文学研究会”，诸如政治系、体育系等都有各自的学术团体。在民主开明的氛围中，学生们的学术团体办得生龙活虎，经常组织和举办学术演讲会，聘请学校内外名人学者进行讲演。成大由于学术活动搞得生气勃勃，名声沸扬，凡有演讲会来参加者，已不仅是成大的师生，甚至还有外校的师生和社会人士。张澜对成大学生组织主办的学会和刊物非常重视，不仅经常参加学生们组织的演讲会，而且还为学生们的刊物撰文予以支持。具有马克思主义思想的《怎样研究经济学》一文，就是在经济系组建的经济学会成立时所做的演讲。《现代教育》第一期刊行时，张澜撰写了《我们对于教育的主张》一文作为该刊的发刊词。
当时北大受到反动派的制约，成大继北大而起，在西南独树一帜，民主自由的空气十分浓厚，因而当时成大有“租界”之美誉。在这个“租界”里，张澜保护了很多知名人士，有一次成都顽固派要他解聘“支手打倒孔家店”的吴又陵教授，驱之出境。他冷冷地说：“讲学自由!”他还以自己的工资资助社会科学研究社出版《野火》、《定性分析》、《科学思想》等刊物，宣传革命思想。张澜常对人说：“我办大学究竟办多久，不得而知。但我办这个学校究竟该起什么作用，对于学生究竟应走什么方向，是必须有个明确主张的。”蒋介石发动“四·一二”政变后，革命走向低潮，张澜公然把他办学的主张以布告形式公开出来，仍旧坚持民主办学，因此反动派硬说他是共产党，派兵搜查张澜在成都的住宅，对他进行监视。他泰然自若，每天一早照常步行到校办公。
成都“ 二·一六”惨案发生3日后，张澜即致函刘文辉、邓锡侯，请辞成都大学校长一职。张澜在信函中指责军阀“大学事前未获当局之公函，军队可以任意蹂躏，事后不闻当局之通告，学生能不恐怖惶惑?”张澜提出：“在澜既不能预教育于前，以出学生于政党之狂澜，在学府复丧失其尊严，以堕教育事业之神圣，此澜所以引咎辞职，以谢邦人。”张澜在同时发出的另一封《自行解除成都大学校长职务函》中，对于成大当下的状况扼腕痛惜，他说：“回溯往日缔造之艰难，与关系西南文化之重大，年来共同维系，仗借实多，一朝别去，能无怅然。此后本校前途，尚希鼎力维持进行，俾至不坠，至感至祷。”
成大师生们在获悉张澜辞职的消息后，全校师生一致挽留张澜，形成了“挽张” 运动。成都大学临时学生会呈文军阀们，请求取消通缉学生案并敦促张校长复职。呈文写道：“当此西南文化根萌甫树之秋，求其名隆望重足以表彰士林者，舍张校长外，殊若无人。钧坐扶植文化，夙著热忱，决不能任张校长拂衣远蹈。是以特恳再行敦促张校长立即复职，以维学府进行，不特同仁学业之幸，西南文化前途，实利赖之。”四川军阀们迫于各方压力，释放了在押师生，几个军阀头目皆致函电于张澜，挽留其留校。
3月12日，成都大学师生召开了欢迎张澜复职大会，在会上张澜发表了复职演说。在演说中，张澜毫无忌避地披露军阀政府制造惨案的动因，以及自己对于这次事件严重性的看法，他认为，此“恶例一开，以后惨死枉死的人，不知道还有多少。我之所以决定辞职，就是不忍见四川的人民，从今以后要接接连连的枉死惨死。”张澜在演讲中还谆谆教导学生们，不要做无谓的牺牲，并以孙中山先生为例说明，“革命要有真实的本领，就是要有真实的学问与知识能力，革命才能够成功，才免得走入歧途，才不至于只有破坏而无建设。”张澜的讲话对学生们的思想是个很大的启迪，“ 二·一六”惨案后学生们注重实际，注重理论的学习，对于革命与学习之间的关系有了更深刻的认识。
1929年，成都大学为建校5周年举办了纪念活动。包括举行了39个项目的运动会和128个文娱节目的演出。纪念会期间，来宾达到几万人，盛况空前。张澜在纪念会特刊上发表了《中国学生的出路》一文，以马克思主义观点，对于学生们所存在的一些问题加以剖析，对于中国社会的现状进行了分析，进而指出“现在的学生，必须使用科学的方面，来消极地排除改良主义，封建思想，资本主义思想，并纠正建设科学发达教育提倡道德那一类片与精神的改造主张（莫要误会为根本地反对建设科学发达教育等）；积极地研究历史的发展，社会底进化，革命底方向，易造成以科学的思想系统而确定新的人生观，这是学生将来入社会后不致与旧社会生活同化，而反可创造新生活以推进社会发展文化底有效保证。”张澜作为一校之长，始终关注学生们革命动向、学习的思想意图及方式方法，可谓效尽拳拳之心。
四川军阀政府对于成都大学这个“民主与科学的堡垒”始终心怀余悸，但碍于张澜的声望又无计可施，于是试图以3所大学合并为名，既排斥了张澜，又裁撤了成都大学。1929年，刘湘与刘文辉两个军阀开战时，刘文辉为了有利于与刘湘争夺权力，遂于当年5月23日由教育厅发出合并公文。张澜对于四川军阀政府所为早已了然于心，于是再次提出辞呈，并于1930年8月离校去往重庆。
张澜在任成都大学校长期间，将一个几乎只有一块牌子的大学办成声名远播的高等学府，创造了他在教育领域的一个高峰时期。张澜由一个晚清时的维新变法者，在历史进程中不断思索进取，接触和接受马克思主义理论，转而成为一个民主革命的革命者，并以民主为先导，倡导民主办学，主张学术自由，为学校师生们提供了一个良好的教学和学习环境，因而使成都大学变成一个高素质高质量的高等学府，并名列全国高等大学的前列。
